【热门文章】余家国编委：非金属掺杂调控类石墨相氮化碳基S型异质结内建电场强度

武汉理工大学的余家国教授和朱必成博士后在Journal of Materiomics第7卷第5期发表了题目为“Tuning the strength of built-in electric field in 2D/2D g-C₃N₄/SnS₂ and g-C₃N₄/ZrS₂ S-scheme heterojunctions by nonmetal doping”的研究论文。

由于光生电子和空穴的快速复合，单一光催化剂的光催化活性往往较低。将两种光催化剂组合形成S型异质结，能够有效促进光生载流子的分离，同时保持体系具有强氧化还原能力，从而获得高光催化活性。在S型异质结机理中，两个组分界面形成的内建电场是促进光生载流子分离的重要驱动力。本文提出了一种利用非金属掺杂调控S型异质结内建电场强度的策略，并以二维/二维（2D/2D）g-C₃N4/SnS₂和g-C₃N₄/ZrS₂为研究对象，通过第一性原理计算充分验证了这一策略。

首先将单层tri-s-triazine基g-C₃N₄与SnS₂和ZrS₂分别堆叠形成g-C₃N₄/SnS₂和g-C₃N₄/ZrS₂复合物。然后以O、P和S原子分别替换g-C₃N₄中的二配位氮原子，得到O、P和S掺杂的g-C₃N₄/SnS₂和g-C₃N₄/ZrS₂复合物。基于密度泛函理论，计算了这些体系的电子性质，包括功函数、差分电荷密度和Bader电荷等。结果表明，相比于未掺杂的异质结体系，O和S原子掺杂后的复合物界面处有更多的电子转移，而P掺杂对界面电子相互作用没有明显影响。这主要是由于O和S原子掺杂抬高了g-C₃N₄的费米能级，使得g-C₃N₄与SnS₂和ZrS₂之间的费米能级差异更大，形成复合物时需要有更多的界面电子转移才能达到费米能级的平衡。随后，用计算公式验证得到O和S原子掺杂后异质结内建电场的强度增大。本工作可以作为元素掺杂调控S型异质结内建电场的理论参考和依据，为S型异质结的进一步修饰改性提供了一条思路。

https://doi.org/10.1016/j.jmat.2021.02.015

Zhu B C,  Tan H Y ,  Fan J J , Cheng B, Yu J G, Ho W K. Tuning the strength of built-in electric field in 2D/2D g-C₃N₄/SnS₂ and g-C₃N₄/ZrS₂ S-scheme heterojunctions by nonmetal doping [J]. J.Materiomics, 7 (2021), pp. 988-997.

Highlights

• Stable geometric configurations of pristine and (O, P, S)-doped g-C₃N₄/SnS₂ and g-C₃N₄/ZrS₂ composites were established.

• Effect of nonmetal doping on the work function of g-C₃N₄ and the charge distribution in heterojunctions was investigated.

• Strength of built-in electric field in heterojunctions was calculated.

• S-scheme photocatalytic mechanism was discussed.

图文导读

Fig. 1 g-C₃N₄及其掺杂体系、SnS₂和ZrS₂的功函数

Fig. 2 g-C₃N₄/SnS₂和g-C₃N₄/ZrS₂及其掺杂体系的差分电荷密度

Fig. 3 g-C₃N₄/SnS₂和g-C₃N₄/ZrS₂及其掺杂体系的内建电场强度

Fig.4  g-C₃N₄/SnS₂和O-C₃N₄/SnS₂ 异质结的光催化机理示意图

作者介绍

Jiaguo Yu received his B.S. and M.S. degrees in chemistry from Central China Normal University and Xi’an Jiaotong University, respectively, and his Ph.D. degree in materials science in 2000 from Wuhan University of Technology. In 2000, he became a Professor at Wuhan University of Technology. His current research interests include semiconductor photocatalysis, photocatalytic hydrogen production, CO₂ reduction to hydrocarbon fuels, and so on.

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